او از کودکى به موسیقى علاقه‏ مند و از صدایى رسا و خوب برخوردار بود. حسین سرشار هنوز خیلى جوان بود که شروع به پیش پرده‌‏خوانى نمایشات کرد و پس از چندى، چند قطعه سرود رادیویى نیز اجرا نمود و براى پیشرفت در فن و هنر خوانندگى به هنرستان عالى موسیقى ثبت نام کرد. در هنرستان، موسیقی و آواز را زیر نظر خانم اِولین باغچه بان و لیلی بارا، معلم اتریشی فرا گرفت.

او در فاصله سال‌های ۱۳۳۱ تا ۱۳۳۴ به عنوان خواننده سولو در کنسرت‌های ارکستر سمفونیک تهران به رهبری حشمت سنجری شرکت داشته است.

حسین سرشار پس از اتمام دوره‏ى هنرستان عالى موسیقى، به توصیه‏‌ى اساتید فن براى گذراندن دوره‌‏ى کنسرواتوار بدون استفاده از بورس تحصیلى که سایر هنرآموزان دریافت می ‏کردند عازم ایتالیا شد. وى پس از ورود به رم، خود را براى کنکور کنسرواتوار «سانتاچچیلیا» آماده کرد و از این کنکور دشوار با موفقیت بیرون آمد.

از این زمان به بعد وى پل‏‌هاى موفقیت یکى پس از دیگرى طى کرد و در پاریس در کلاس استاد سرشناس آواز خانم هلن بوریه شرکت کرد.

همچنین در مسابقه بین‏المللى آواز که با شرکت خوانندگان: آمریکایى، روسى، فرانسوى و ایتالیایى در ونیز برگزار شده بود شرکت و مقام اول را به دست آورد. پس از این موفقیت در شهر ونیز، از سال ١٣٤١ به مدت یکسال بورسی از طرف دولت ایتالیا به وی اهدا شد تا یک دوره‌ى عالى اپرا را پشت سر گذراند و در این مدت در چند برنامه‏‌ى رادیو، تلویزیونى شرکت و یک‏‌بار هم در ارکستر سمفونیک میلان برنامه‏‌ى مستقلى اجرا کرد.

در این دوران بود که مرتضی حنانه و جمعی از هنرمندان ایرانى از جمله آلکس آقابابیان، رضا کسایی، بهمن محصص، فهمیه راستکار و نصرت کریمی در ایتالیا در صدد برآمده بودند که فیلم‏‌هاى ایتالیایى را به فارسى برگردانند و چون از صداى خوب حسین مطلع شده بودند به سراغش آمدند. حسین هنگام فراغت از تحصیل به دوبلاژ نیز روى آورد و از همان ابتداى کار یک «تُن عالى» براى هر یک از پرسناژهاى مشهور انتخاب کرد، از جمله: «ویتوریو دسیکا»، «ویتوریو گاسمن»، «آلبرتو سوردى»، «والتر کیارى»، «ایومونتان» و چند هنرپیشه دیگر بود و فیلم‏‌هایى که با شرکت این هنرپیشه‌‏ها در ایران نمایش داده شد و موفقیت کسب کرد. سرشار در ایتالیا، علاوه بر کار دوبله، به اجرای نقش در برخی اپراهای شهر ونیز و ناپل پرداخت. در اپرای "کویرینو" اثر کورت وایل که برداشتی از نمایشنامه "آن که گفت آری آن که گفت نه" برتولت برشت بود و در سال ۱۹۶۰ برای رادیو و تلویزیون ایتالیا اجرا شد ، نقش اصلی را بازی کرد. او همچنین در سال ۱۹۶۳ اپرای ریگولتو را برای رادیوتلویزیون ایتالیا اجرا کرده است.

حسین سرشار، پس از پایان تحصیلات در سال ١٣٤٠ به وطن بازگشت و از بدو تأسیس و تشکیل تالار رودکى، با این مرکز هنرى فرهنگى همکارى کرد و در اپراهاى «ریگو لتو»، «توسکا»، «دون ژوان»، «قدرت سرنوشت»، «لابوهم»، «ایل ترو واتوره» و چند برنامه‏ى موفقیت‏آمیز دیگر شرکت کرد.

با وقوع انقلاب اسلامی فعالیت وی کمرنگتر شد و به بازیگری در سینما و خواندن سرود پرداخت. قطعه "فروغ عشق" ساخته حسین دهلوی، "ایوان مدائن" ساخته آقای عالمی، "عالم قدوس" ساخته دکتر ریاحی، "سرود میلاد" ساخته آقایان ریاحی و کلهر، "شوریده دل" ساخته ارسلان کامکار و "ایران" ساخته ارسلان کامکار از جمله کارهای موسیقایی حسین سرشار در سال‌های بعد از انقلاب است. آخرین کار هنری سرشار، اجرای حماسی و پرطنین سرود میهنی "ای ایران" است که در تیرماه سال ۱۳۶۷ در تالار وحدت تهران اجرا گردید.

همچنین از حسین سرشار جهت شرکت در فیلم دعوت‌هاى بسیارى شد ولى او تنها در چند فیلم ظاهر گردید که از آن جمله است فیلم‌‏هاى: «جعفرخان از فرنگ برگشته» به کارگردانى على حاتمى، «اجاره‏‌نشین‏ها» به کارگردانى داریوش مهرجویى، «اى ایران» به کارگردانى ناصر تقوایى، «هامون» به کارگردانى داریوش مهرجویى و «رنو تهران ٢٩» به کارگردانى سیامک شائقى بود.

از سرشار به دلیل ابتلاى وى به فراموشى (بیمارى آلزایمر) مدتى خبرى در دست نبود تا این که خانواده‏اش او را در یکى از شهرهاى جنوبى کشور  یافتند. وى در اسفند ماه بار دیگر ناپدید شد و در فروردین ماه ١٣٧٥ در حالى که به دلیل برخورد با اتومبیل جانى در پیکر نداشت، در پزشکى قانونى پیدا شد. وی در تاریخ ٢٦ اسفند ١٣٧٤ فوت نموده است.

برخی از کارهای حسین سرشار 
- شرکت در کنسرت های ارکستر سمفونیک تهران (خواننده سولو) ١٣٣٤-١٣٣١ به رهبری روبیک گریگوریان و حشمت سنجری
- کنسرت به همراهی ارکستر کنسرواتوار سانتاچیچیلیای رم (خواننده سولو) ١٩٥٧
- اجرای اُپرای آنکه میگوید آری اثر کورت وایل و برشت در نقش معلم در سالن رادیو تلویزیون رم در ١٨ می١٩٦٠ 

- کنسرت آوازهای بین المللی به عنوان خواننده سولو ٢٩ سپتامبر ١٩٦٠
- اجرای اپرای (تصویر مانون) ٣٠ می ١٩٦٢
- اجرای اپرای (تصویر مانون) در شهر ونیز ژوئن ١٩٦٣ در اُپرای ونیز
- اپرای ونیزLoscoiattolo in ganla  تاریخ ١٩٦٣
- نقش (دوست) در اجرای اپرای ونیز le pauvre matelot
- اجرای اپرای ریگولتو . ضبط برای رادیو تلویزیون ایتالیا – ١٦ اکتبر ١٩٦٣ رم
- اجرای کنسرت با ارکستر سمفونیک میلان  ضبط برای رادیو تلویزیون ایتالیا (خواننده سولو) ٢٠ ژانویئه ١٩٦٤ میلان
- اجرای آریای وردی به مناسبت برنامه در رادیو تلویزیون ایتالیا به نام در اکتبر ١٩٦٤ رم
- اجرای شب لیدها و آریاها در انیستیتو آفریقایی- آسیایی شهر وین فوریه ١٩٦٥ وین
- کنسرت به همراهی ارکسترسمفونیک تهران به رهبری حشمت سنجری آذر ١٣٤٤
- اجرای قسمتی از اپرای لاتراویاتا خرداد ١٣٤٥
- اجرای کنسرت آوازی در انجمن ایران و آلمان (انستیتو گوته) فوریه ١٩٦٧

اپراهای تالار رودکی
-  اپرای دلاور سهند موسیقی احمد پژمان در نقش (بابک) ١٣٤٧,٨.٣.
- اپرای آتوسا موسیقی کریستین داوید در نقش (داریوش) ١٣٤٧,١.٢٥
- اپرای خسرو و شیرین موسیقی آقای حسین دهلوی در نقش ( خسرو) ١٣٤٩,٨.٩.
-  اپرای سمندر موسیقی احمد پژمان در نقش (سمندر)
-  اپرای جشن دهقان موسیقی احمد پژمان در نقش (دهقان)

نام اپراها
-  RIGOLETTO (RIGOLETTO)
- CONT DI LUNA (IL TROVATORE)
- DON CARLO (LA FORZA DEL DESTINO)
- GERMONT (LA TRAVIATA)
- BARON SCARPIA (TOSCA)
- MARCELLO (LABOHEME)
- CONSOL (MADAM BUTTERFLY)
- DON GIOVANNI (DON GIVANNI)
- GUGLIOLMO (COSI FAN TUTTE )
- ALFIO (CAVALLERIA RUSTICANA)
- TONIo (IPALIACCI)
- FIGARO (BARBIERE di SEVIGLIA)
- ESCAMILLO (CARMEN)
- FORD (FALLSTAFF)
- ALBERT (WERTHER)
-  MICHELE (ILTABARRO)

برنامه های بعد از انقلاب
-  ایوان مدائن (خاقانی) آهنگساز آقای عالمی
- عالم قدوس (حافظ) آهنگساز دکتر ریاحی
-  سرود میلاد آهنگسازان آقای ریاحی – آقای کلهر
-  فروغ عشق (عطار) آهنگساز آقای دهلوی
-  شوریده دل آهنگساز آریالای ارسلان کامکار
-  ایران آهنگساز آقای ارسلان کامکار