او پسر لوییز و الیزابت گروسو لیونی بود. لیونی از کودکی بر آن شد تا در بزرگسالی هنرمند شود. او راهش را با مطالعه آثار هنرمندان نامی در موزه های محلی آغاز کرد و هم زمان، با گذراندن دوران مطالعاتی و آموزشی خود، در طراحی و به ویژه طراحی از طبیعت هم چیره دست شد. لیونی از سال ۱۹۲۸ تا ۱۹۳۰، در دانشگاه زوریخ تحصیل کرد و بی درنگ دفتر تبلیغاتی خود را به راه انداخت و آثار خود را به نمایش و فروش گذاشت. لیونی تحصیلاتش را ادامه داد و در سال ۱۹۳۵، موفق به گرفتن مدرک دکترا در رشته اقتصاد، از دانشگاه جنوای ایتالیا شد.

لئونارد لیونی نویسنده - تصویرگری است که به پرکاری در آفرینش کتاب های مصور کودکان شناخته می شوند؛ کتاب هایی که به طور نامحسوسی درس های اخلاقی است و به موضوع هایی چون سرکشی، حقیقت، فردیت، پشتکار و چاره اندیشی می پردازد.

آثار لیونی بیشتر با ارجاع خواننده به قصه های حیوانات (فابل ها)، چنان آهنگ پر جوش و خروشی دارند که هم بچه ها را جذب می کنند و هم بزرگ ترها را. او در سال ۱۹۶۴ می نویسد: "در واقع اعتقاد دارم که یک کتاب خوب کودک می بایست برای تمام آدم هایی که هنوز به کل لذت بردن و شگفت زدگی طبیعی در زندگی را از خاطر نبرده اند، خواندنی باشد". لسلی اس. پاتریس در فرهنگ زندگی نامه های ادبی، می گوید: "لیونی به سبب استفاده از جهان دست نخورده طبیعت و در واقع به سبب تصاویر سازی ها و کولاژهایی که هم غنای تصویری دارند و هم به لحاظ اقتصادی مقرون به صرفه اند و شکل و قالب و ترکیبی ساده و صمیمی دارند، مورد ستایش قرار گرفته است." پاتریس ادامه می دهد: "او بازمانده نسل هنرمندانی است که نیروی فراوانی برای آفرینش تصاویری به کار می برند که قصه را با جادو، ‌ظرافت و گیرایی روایت می کنند."

لیونی با کوچ به آمریکا در سال ۱۹۳۹، به سرعت خود را به عنوان مدیرهنری، نقاش، روزنامه نگار و پژوهشگری با استعداد مطرح کرد. بیشتر کارهای لیونی تا سال ۱۹۵۹، بر طراحی گرافیک و نقاشی متمرکز بود. در همین سال، نخستین کتاب مصور او برای کودکان منتشر شد. "آبی کوچولو و زرد کوچولو" که لیونی بر اساس سفری با قطار برای سرگرمی نوه اش نوشته بود، مسیر زندگی لیونی را تغییر داد و او را به عنوان نویسنده و تصویرگر موفق و توانا کتاب های کودکان معرفی کرد. 

لیونی درباره کتاب های خودش می نویسد: "راستش را بخواهید، کتاب هایم را در واقع برای بچه ها کار نمی کنم. مخاطب این کتاب ها بخشی از خود ما هستیم، خود من و دوستانم و آن هایی که هرگز تغییر نکرده اند."

لئو لیونی یازدهم اکتبر ۱۹۹۹ درگذشت.